隨著新能源技術的快速發(fā)展，電池在低溫環(huán)境下性能衰減的問題日益突顯，已成為制約電動交通、極地探測和航空航天等領域應用的重要瓶頸。其中，電解液中離子在電極/電解液界面的脫溶劑化過程緩慢，是導致低溫條件下界面反應動力學受限的關鍵原因之一。然而，如何從分子層面定量描述電解液，厘清溶劑化結構，從而指導電解液的理性設計，一直是該領域面臨的重大挑戰(zhàn)。

近日，湖南大學物理與微電子科學學院能量儲存團隊圍繞這一科學難題，提出“溶劑化結構熵”（Solvation-Configurational Entropy,S_sc）的概念，并系統(tǒng)揭示了S_sc對低溫電池界面反應動力學的調控機制，為發(fā)展高性能低溫電池提供了新的理論框架和設計思路。

研究團隊以鉀離子電池為模型體系，通過分子動力學模擬、電化學測試與原位表征，驗證了高S_sc電解液在促進低溫界面反應動力學方面的優(yōu)勢。該策略進一步被證實可成功拓展至鋰、鈉及鋅等多種金屬離子電池體系。機理研究表明，較高的S_sc能夠降低離子脫溶劑化能壘，從而加快電極/電解液界面的反應動力學；研究中，團隊利用同步輻射快速 X 射線吸收精細結構（Quick X-ray Absorption Fine Structure, QXAFS）技術，在原子尺度上對離子溶劑化環(huán)境進行了解析。QXAFS 通過快速采集完整 XAFS 譜圖，有效避免了長時間輻照引發(fā)的電解液揮發(fā)或分解等問題對溶劑化結構的擾動，從而最大程度保持了電解液本征溶劑化結構的真實性，為相關機理研究提供了關鍵且可靠的實驗支撐。該工作從熱力學與結構統(tǒng)計學的角度揭示了溶劑化結構與界面動力學之間的內在聯(lián)系，為低溫極端環(huán)境下電池電解液的理性設計提供了新的理論依據。

研究成果以“Solvation-Configurational Entropy Governs Interfacial Kinetics in Low-temperature Batteries”為題發(fā)表于Cell 旗下的旗艦期刊Joule。湖南大學物理與微電子科學學院為第一完成單位，博士生羅文迪為第一作者，博士后傅虹瑋為共同作者，魯兵安教授、高彩天副教授為通訊作者。研究過程中，得到湖南大學何勇民教授、克萊姆森大學Apparao M. Rao 教授以及中南大學周江教授等的理論和實驗等方面的指導。中國科學院顧頌琦副研究員在同步輻射 QXAFS 實驗給予了重要支持，戴中欽博士在原位實驗和 QXAFS分析提供支持。在理論研究與計算分析方面得到劉全慧教授、朱國龍副教授的幫助。

高溶劑化結構熵電解液促進離子傳輸。

來源：湖南大學物電院